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上海大学王勇教授团队Angew Chem:高效氟基协同基团在电化学储能中的效应探索

发布日期:2023-12-01 16:11 浏览次数:

  有机材料在碱金属离子电池中较低的首圈效率和较长的活化时间极大地限制了有机材料在电化学储能领域的广泛应用。因此,提高有机材料的首圈库伦效率且保持有机电极材料的稳定循环是亟待解决的关键问题。近日,通过向炔键连接的苯并噻二唑基有机聚合物材料中引入强电负性的氟基,制备得到一种高效率且性能稳定的有机电极材料。相关研究成果发表国际化学领域权威期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)(DOI: 10.1002/anie.202316208)。

  近年来,锂离子电池广泛应用于手机、新能源汽车等各种储能设备,受到了越来越多的关注。与不可再生能源相比,可以反复充放电的锂离子电池被认为是清洁的储能设备。然而,随着社会的快速发展,石墨作为目前商用的锂离子电池的负极材料,其较低的理论容量并不能满足现代社会的需求;另外,石墨在循环过程中的结构不稳定(粉化)也带来了很大的安全隐患。因此,具有丰富氧化还原官能团的共价有机材料被认为是能够实现高性能且稳定的锂离子电池的潜在电极材料。

  众所周知,纯的共价有机材料导电性较差,需通过复合导电碳材料或其他改性方式来实现良好的循环性能。然而,与碳材料的结合通常会限制材料的储能容量;许多其它的改性方式也由于实验步骤的繁杂和产率的限制阻碍了有机材料的实际应用。因此,提高纯共价有机材料在锂离子电池中的固有电导率、实现首圈效率的提升、缩短有机材料的活化时间,以维持稳定循环的电化学性能是解决共价有机材料在实际应用中的有效策略。

  上海大学王勇教授团队设计制备了炔键连接的苯并噻二唑基有机聚合物材料(BOP-0F和BOP-2F),其中,根据材料中炔基(双电子参与)和苯并噻唑(五电子参与)的氧化还原活性,BOP-0F和BOP-2F均能在100次循环中获得~719.8和713.5 mA h-1的可逆容量。而BOP-2F电极表现出比BOP-0F电极更稳定的循环性能,尤其是在最开始循环的过程中,可以观察到没有明显的容量上升(即活化过程)。这一有趣的现象是由于BOP-2F中炔基、苯并噻二唑基团与强电负性氟原子的协同效应。通过一系列的材料表征和理论模拟,该工作深入探讨了炔基、苯并噻二唑和氟基团对于锂储存和循环过程的协同作用机理,为高效有机储能电极的分子设计和研究提供了新的策略。

  该论文通讯作者为上海大学环化学院王勇教授,本工作的第一作者为博士生曹莹楠。研究工作得到了国家自然科学基金委员会的支持。

  王勇,上海大学环化学院化工系教授,博士生导师,致力于新能源电池、环境催化、功能复合材料等新能源环境材料的研究,共发表200余篇SCI论文,如Nat. Chem., Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano等,其中一区论文100多篇,他引超1万6千次,连续多年入选高被引中国学者,曾荣获上海市育才奖、上海市自然科学一等奖等荣誉。

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